Effet du graphène sur les microstructures d'asphalte modifiées basées sur la microscopie à force atomique Ⅱ

3.4. Discussion de la microstructure de l'asphalte basée sur la théorie de la transformation de phase liquide-solide

Pendant le refroidissement, certains composants de l'asphalte fondu peuvent subir une phase liquide-solidetransition, qui entraîne une séparation de phase dans l'asphalte. La "structure de l'abeille" est le résultatde séparation de phase dans l'asphalte. Selon Gibbs, le processus de changement de phase peut êtreclassés en deux catégories, à savoir le changement de phase de nucléation-croissance et le changement de phase continu.

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Figure 6.Répartition en hauteur de la micromorphologie de l'asphalte

3.4. Discussion sur la microstructure d'asphaltesur la théorie de la transformation de phase liquide-solide

À notre avis, la formation de "structure d'abeilleures" et l'effet du graphène sur laLes "structures d'abeilles" peuvent être élucidées à l'aide de la bathéorie sic de la "transition de phase liquide-solide". Selon les équilibres thermodynamiquesEn théorie, une transition de phase peut se produireformer une nouvelle phase lorsque le matériau est froidà la température de transition de phase. CommeFigure 6.Répartition en hauteur de la micromorphologie de l'asphalte.3.4.1. Analyse de la formation de la "structure des abeilles"La formation de la « structure de l'abeille » a été débattue, et à notre avis, la « structure de l'abeille »structures" de l'enrobé sont dues à la cristallisation de la cire ou à des associations de cire etautres bétons (tels que les asphaltènes et les modificateurs). Lors du gel de l'asphalte, du brutet huile résiduelle-mélanges d'hydrocarbures à points de fusion élevés capables de précipitationpar cristallisation - sont collectivement connus sous le nom de cire. La cire est essentielle à la formation de "l'abeillestructure." L'apparition de cristaux d'aiguilles après refroidissement signifie la présence decire microcristalline dans l'asphalte [37].

La cristallisation de la cire implique la transition d'un embryon nucléaire à un noyau cristallin, suivi d'un cristal. Lors du refroidissement, les molécules d'alcane qui se sont distribuéesaléatoirement dans l'asphalte fondu passer d'un état d'énergie libre élevée (état liquide) à un état faibleétat d'énergie libre (état cristallin), dans lequel les molécules d'alcane à courte portéesont disposés de manière ordonnée pour former des embryons de noyau de "l'embryon nucléaire", ce qui facilitela formation ultérieure d'un noyau cristallin stable. Un embryon nucléaire est une condition préalable à laconstruction d'un noyau. Cependant, l'embryon nucléaire se désintégrera si la températureaugmente, alors qu'il formera un noyau stable qui grossira et développera des cristaux si lela fonte continue d'être refroidie. Le processus de cristallisation comprend la formation de nucléationet la croissance des grains, qui nécessitent toutes deux le degré de surfusion approprié. Comme letempérature diminue, ces molécules subiront une connexion-fracture continue etfracture-connecter le processus pour former des points de réseau ordonnés jusqu'à ce qu'une taille critique soit atteinte (un nouveauétat stable), c'est-à-dire un noyau de cristal [38]. Enfin, les autres molécules environnantes seront toujourscouvrir les points du réseau cristallin et former progressivement une structure en tranches minces qui se rapproche de lanoyau cristallin et amène le noyau cristallin à se développer en un cristal en forme d'aiguille.

La croissance du cristal se produit dans la région où l'énergie de polymérisation entrele cristal et la paraffine libre sont les plus grands, ce qui entraîne la croissance la plus rapide de la feuillestructure située du côté du noyau cristallin. Dans les autres composants du microcristallincire et asphalte, les molécules d'asphaltène servent de noyau pour accumuler le cristalclusters et ensuite les développer davantage en "structures d'abeilles". Lorsque le système d'asphalte estrefroidi en dessous de la température de cristallisation, l'huile dans l'asphalte des deux côtés de lala feuille de pointe montera le long du pic, ce qui peut être considéré comme un phénomène capillaire dansasphalte fondu [39]. Chiffre7 montre un diagramme schématique de la précipitation de "l'abeillestructures." A l'état fondu, les composants asphaltiques (saturés, aromatiques, résines etasphaltènes) sont mélangés à un état homogène. Par la suite, par modification, lele modificateur de graphène est uniformément dispersé dans l'asphalte fondu pour former un homogènesystème. Pendant le refroidissement, le graphène et les asphaltènes deviendront des sites de nucléation, et lela cire cristallisera facilement, ce qui donnera des "structures d'abeilles".

3.4.2. Effet du graphène sur les structures d'abeilles de l'asphalte

Les conclusions précédentes indiquaient que les "structures d'abeilles" de graphène modifiées apperlées en plus grande quantité et étaient plus petites que celles de l'asphalte de base. Le pourLa formation d'un noyau cristallin est la première étape de la cristallisation, et le processus de nucléationpeut être classé en nucléation inhomogène et homogène basée sur le cristalthéorie de la nucléation. La nucléation homogène fait référence à la même probabilité de génération de noyaufusions sous-refroidies. Pendant ce temps, la nucléation inhomogène fait référence à un pourprocessus de mation facilité par diverses positions catalytiques telles que la surface, l'interface,fissures et murs.

Le corps du modificateur de graphène stable deviendra le site catalytique du noyauformation dans l'asphalte modifié, et cela est classé dans la nucléation inhomogène.L'incorporation de graphène fournit de nombreux sites de nucléation, et des interfaces provider des gabarits réguliers (sphériques) sur lesquels des molécules de cire peuvent être déposées [40].Le barger de nucléation inhomogène (∆Gk*) est inférieur à celui de la nucléation homogène(∆Gk), et la relation existe dans l'asphalte, comme le montre l'équation (3), oùθreprésenterenvoie l'angle de contact entre un noyau en forme de capuchon et un substrat plat, comme illustré dansla théorie classique de la nucléation. Figure 8 shows le modèle en forme de bouchon de non homogènenucléation.Parce queθpeut être calculé à partir de l'équation de Young (équation (4)). Dans l'équation 4, NL, sl,et snfont référence aux énergies libres interfaciales entrele noyau et le liquide, substratetrespectivement le substrat et le noyau. f(0) peut être obtenu à partir de l'équation (5) de la relation géométrique du modèle de plafond, et sa valeur est inférieure ou égale à 1.

Lorsque le noyau cristallin se forme sur l'agent de nucléation, la barrière de nucléationdiminue avec l'angle de contact (θ), et la barrière de nucléation inhomogène est plus faibleque la barrière de nucléation homogène, qui facilite la cristallisation. Dans le soclel'asphalte, l'asphaltène peut servir d'agent de nucléation. En revanche, dans le graphène modifiél'asphalte, le graphène uniformément dispersé dans l'asphalte partagera son rôle d'agent de nucléationavec de l'asphaltène. Bien que la cire puisse être détachée par nucléation inhomogène à la fois dansde base et d'asphalte modifié, le nombre de particules d'agent de nucléation dans les deux cas sera différent.À notre avis, le modificateur de graphène peut servir de nucléation dispersée supplémentairecentre qui facilite la formation d'un grand nombre de petits cristaux de cire [41]. Donc,le nombre de "structures d'abeilles" dans l'asphalte modifié au graphène sera supérieur à celuide l'asphalte de base. De plus, le graphène peut entraîner un volume de "structure d'abeille" plus faibleen raison principalement de la formation d'un réseau de gel relativement compact dans leasphalte. À notre avis, la formation des "structures d'abeilles" est classée dans la catégorie diffusivetransition de phase, et la viscosité accrue de l'asphalte modifié entrave la diffusion ettransfert de molécules de cire

Le stade de croissance de la "structure de l'abeille" peut être expliqué sur la base de la théorie de la diffusion.Une explication détaillée a été présentée dans notre étude précédente [27]. Dans l'asphalte, une valeur inférieurela viscosité entraîne moins d'interactions intermoléculaires, alors qu'une force de résistance plus faible versla migration entraîne un taux de migration moléculaire plus élevé, ce qui facilite la migration descomposants d'asphalte. La viscosité de l'asphalte de base est inférieure à celle de l'asphalte modifié au graphèneasphalte. Les composants de la cire peuvent migrer rapidement dans l'asphalte de base, ce quifacilitant le développement de la "structure de l'abeille".

Pendant ce temps, le nombre de nucléationssites dans l'asphalte de base est inférieur à celui de l'asphalte modifié au graphène. Donc,les "structures en abeille" asphaltiques de l'asphalte de base s'agrandissent et leurs distributions sontdispersé. Pendant ce temps, la viscosité de l'asphalte modifié est élevée, ce qui entraîne une faiblevitesse de migration des molécules de cire. De plus, le graphène en tant qu'asphaltène peut servircomme site de nucléation et entravent la migration des particules. Les facteurs ci-dessus peuvent entraîner laquantité abondante et plus petite taille de "structures d'abeilles" dans l'asphalte modifié

La micromorphologie de l'asphalte de base non vieilli et vieilli et modifié au graphène commephalt ont été étudiés via l'AFM. Les variations micrographiques ont été comparées et analysées.Le mécanisme de formation des "structures d'abeilles" asphaltiques et l'effet du graphène sur la"structures d'abeilles" ont été discutées. Les principales conclusions obtenues sont les suivantes :