Nouveau mastic anti-âge à base de biomasse hybride pour les composites de caoutchouc styrène-butadiène Partie 1

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Résumé:Les antioxydants sont normalement utilisés pour prolonger la durée de vie des polymères en raison de la forte réductibilité du groupe hydroxyle phénolique de la structure phénolique encombrée. Inspirés par cette caractéristique, nous avons introduit le polyphénol de thé vert (TP) supporté sur une surface de silice contenant des groupes hydroxyles phénoliques considérables pour obtenir une nouvelle charge anti-âge de biomasse (BAF, notée silice-s-TP) pour renforcer et améliorer l'effet anti-âge. -propriété de vieillissement des composites de caoutchouc. L'application de silice-s-TP pour améliorer la stabilité thermique-oxydative et la résistance au vieillissement aux rayons ultraviolets (UV) du caoutchouc styrène-butadiène (SBR) a été évaluée. La charge anti-âge de biomasse hybride pourrait non seulement se disperser uniformément dans la matrice de caoutchouc, donnant lieu à d'excellentes propriétés mécaniques, mais également améliorer les propriétés de stabilité thermique-oxydative et de résistance au vieillissement UV avec l'augmentation de la teneur en silice-s-TP du SBR. . Cette étude fournit une stratégie douce et respectueuse de l'environnement pour préparer la charge de biomasse fonctionnelle, qui pourrait être appliquée non seulement comme charge de renforcement mais aussi comme additif anti-vieillissement dans le "caoutchouc vert".

Mots clés:composites de caoutchouc; charge anti-âge; silice; biomasse; polyphénol de thé; thermostable

1. Introduction

Le vieillissement des matériaux polymères est un problème crucial pour ses applications de longue durée. Le vieillissement des polymères est causé par la chaleur, en particulier à des températures élevées pendant une longue période, un excès d'oxygène, des produits chimiques et des rayons ultraviolets (UV) [1]. La variation qui l'accompagne détériore les propriétés et la stabilité des matériaux polymères et restreint leurs applications dans une large mesure. A savoir, le vieillissement des matériaux polymères tend à accélérer la destruction des propriétés du matériau, entraînant une réduction de la durée de vie et une augmentation de la consommation de ressources et, dans certaines circonstances, peut être catastrophique. Un exemple particulièrement évident est le vieillissement des pneus en caoutchouc. Les élastomères diéniques, tels que le caoutchouc naturel (NR), le caoutchouc butadiène (BR) et le caoutchouc styrène-butadiène, sont des élastomères importants dans l'industrie moderne [2,3]. La chaîne principale du caoutchouc contient des chaînes insaturées et de l'hydrogène allylique, qui sont sujets au vieillissement thermique-oxydatif et à la rupture de chaîne moléculaire [4,5] ; le vieillissement oxydatif est le plus courant [6,7].cistanche แอ ม เว ย์Pour prévenir le vieillissement oxydatif du matériau en caoutchouc et prolonger sa durée de vie, des agents anti-vieillissement ont été appliqués pour inhiber et éliminer les radicaux libres. Cependant, certains agents anti-âge commerciaux peuvent jouer un rôle dans une certaine mesure, mais certains défauts limitent leur application, tels qu'une faible efficacité antioxydante, une volatilité et une migration facile. De plus, la plupart des oxydants sont toxiques et causeront certains dommages aux personnes et à l'environnement [8,9]. Par conséquent, il est d'une certaine importance pour la recherche de rechercher des agents anti-âge non toxiques et naturels.

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Les antioxydants amines et phénoliques sont couramment utilisés dans les systèmes anti-vieillissement du caoutchouc [10-13] Par rapport à l'antioxydant amine, les antioxydants phénoliques conviennent aux produits en caoutchouc incolores ou de couleur claire en raison de leurs caractéristiques non polluantes et de non-décoloration. Comme cela est bien connu, les composés polyphénoliques et phénoliques sont présents dans un grand nombre de plantes, y compris le thé, le café, les légumes et les fruits non mûrs. Les polyphénols du thé sont les principaux ingrédients biologiquement actifs du thé vert et le principal composant des TP est les catéchines. Les catéchines sont principalement composées de (-)-épicatéchine (EC), (-)-épicatéchine gallate (ECG), (-)-épigallocatéchine (EGC) et (-)-épigallocatéchine gallate (EGCG). De plus, en tant que type de biomasse, le TP est largement utilisé comme antioxydant [13,14], agent de protection contre les UV, médicament anticancéreux [15], médicament antibactérien [16-18] et réducteur d'oxyde de graphène en raison de sa haute réactivité de la substitution hydroxyle et des radicaux libres, et capacité de piégeage [19]. Yan et al. polyphénols de thé dopés dans des chaînes moléculaires de polyaniline en tant que nouveau type de dopant et de stabilisant thermique efficace. Par rapport à la polyaniline pure, le dopage de TP dans la chaîne moléculaire de la polyaniline améliore l'interactivité des segments de la chaîne et favorise la délocalisation des électrons [20]. Guo et al. ont utilisé des composés de polyphénols de thé pour réduire l'oxyde de graphène afin d'obtenir le graphène réduit de polyphénols de thé (TPG). En utilisant une méthode de composition directe en suspension, la suspension TPG est uniformément dispersée dans le polyéthylène chlorosulfoné (CSM) pour préparer le composite CSM/TPG.combien de cistanche prendreL'étude a révélé qu'il existe une forte interaction d'interface entre le CSM et le TPG, ce qui améliore considérablement les propriétés mécaniques du matériau composite [19,21]. De plus, Guo et al. ont utilisé des composés de polyphénols de thé comme agents réducteurs et stabilisants pour fonctionnaliser le graphène (JPTG), qui est préparé par la réaction de Mannich avec l'oxyde de graphène. Le composite caoutchouc nitrile/JTPG est préparé par la méthode de la solution d'acétone, et les propriétés mécaniques et la conductivité électrique du matériau sont grandement améliorées [22].

La charge inorganique est un ingrédient nécessaire aux produits en caoutchouc pour renforcer la matrice en caoutchouc et réduire les coûts. Au cours des dernières années, un grand nombre d'études ont indiqué que la charge inorganique modifiée par un agent de couplage au silane pouvait largement améliorer la dispersion de la charge inorganique dans la matrice de caoutchouc [23]. Récemment, une nouvelle méthode de modification de la surface de la charge inorganique par les additifs de caoutchouc de faible poids moléculaire à sa surface a été établie comme une approche efficace pour obtenir la performance combinée de la charge rigide et des additifs de caoutchouc [24]. Par exemple, la littérature rapporte que les surfaces de charge inorganiques modifiées par des antioxydants de caoutchouc peuvent réaliser une dispersion homogène de la charge et améliorer la combinaison d'interface entre le caoutchouc et la charge [25].Cependant, selon les recherches pertinentes, il existe de rares rapports sur la silice fonctionnalisée par les polyphénols de thé.En outre, les effets du polyphénol de thé ancré sur la surface de la silice sur les propriétés anti-âge et de renforcement du caoutchouc n'ont pas été rapportés par les chercheurs. Compte tenu des performances de renforcement de la silice, la silice fonctionnalisée par la biomasse de polyphénols de thé peut apporter une meilleure amélioration des propriétés mécaniques finales et antioxydantes. effets des nanocomposites de caoutchouc.

Dans cet article, un nouveau type de silice modifiée par TP (silice-s-TP) en tant que charge anti-vieillissement de biomasse, au lieu d'additifs anti-vieillissement organiques conventionnels, a été introduit dans la matrice SBR pour améliorer simultanément les performances de thermo- vieillissement oxydatif et propriétés mécaniques. Les influences de la charge anti-âge de biomasse sur la dispersion, l'adhérence interfaciale, les propriétés mécaniques et les propriétés anti-âge des composites SBR ont été systématiquement étudiées. Comme nous nous y attendions, la silice-s-TP présentait d'excellentes propriétés de renforcement du caoutchouc et anti-vieillissement que les agents anti-vieillissement traditionnels en caoutchouc aminé ou phénolique à teneur égale en charge en raison des avantages combinés de la charge et de l'agent anti-vieillissement de la biomasse à travers le liaison chimique entre la silice et le TP.qu'est-ce qu'un cistancheLes objectifs de ce travail sont de préparer une nouvelle charge de biomasse hybride qui pourrait être appliquée comme une sorte d'additif anti-âge non toxique avec d'excellentes propriétés antioxydantes et renforçantes pour l'industrie du "caoutchouc vert".

2.expérimental

2.1.Matériaux

Le SBR (1502) a été produit par l'Institut des produits en caoutchouc de Guangzhou, Guangzhou, Chine. Le polyphénol de thé (TP) a été obtenu auprès de Shenzhen Shanghai Bioengineering Co., Ltd., Shenzhen, Chine. La silice vierge (FINE-SIL 518) avec une surface spécifique de 200-220 m²/g a été achetée auprès de Huiming Chemical Co., Ltd., Jiangxi, Chine. Les activateurs tels que l'acide stéarique (SA) et l'oxyde de zinc (ZnO), l'accélérateur N-cyclohexyl benzothiazole-2-sulfénamide (CBS) et le soufre insoluble de vulcanisation (S) étaient des produits de qualité industrielle et utilisés tels quels. Le dilaurate de dibutylétain (DBTDL) et l'éthanol absolu étaient des réactifs analytiques et ont été utilisés tels que reçus.

2.2. Préparation d'une charge anti-âge de biomasse hybride organique-inorganique

La voie de synthèse de la charge anti-âge de la biomasse (silice-s-TP) a été illustrée à la figure 1. La silice-s-TP a été préparée par une méthode douce et en une étape. 15,0g de silice ont été ajoutés dans un ballon à trois cols de 500 mL et dispersés dans 300 mL d'éthanol absolu, puis 1 g de TP et plusieurs gouttes de DBTDL ont été ajoutés à la suspension. Après agitation à 50 degrés pendant 11 h, le mélange a été filtré et lavé avec de l'éthanol 4 fois. Ensuite, le produit a été séché dans une étuve à vide à 80°C jusqu'à poids constant.

2.3.Préparation des Composites SBR/Silice-s-TP

Les composites SBR préparés en remplissant différentes teneurs en charges de silice et de silice-s-TP ont été mélangés avec un activateur, un accélérateur et une vulcanisation à température ambiante pendant 10 min par un broyeur à deux rouleaux, respectivement. Les composants des composites SBR/silice-s-TP sont répertoriés dans le tableau 1. Les composites sont nommés SBR/ST-x, où x signifie x phr de silice-s-TP. Ensuite, les composés préparés ont été pressés à chaud à 160 degrés pour un temps de durcissement optimal. Ensuite, les échantillons ont été durcis sous pression en une feuille de 1 mm d'épaisseur à 160 degrés et découpés en forme d'haltère A.

2.4.Caractérisation

Des tests de spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) ont été effectués sur un Thermo Fisher Scientific ESCALAB250 XiXPS (Thermo Fisher Scientific Company, Waltham, MA, USA). La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) a été obtenue à partir d'un spectromètre Bruker Vector 33 FTIR (Bruker Technology Co., Ltd., Pékin, Chine) dans la plage de 4000 cm-l à 400 cm-1. L'analyse thermogravimétrique (TGA) a été réalisée sur NETZSCH TG209F1 (NETZSCH Group, Selb, Allemagne) de 30 degrés à 800 degrés par 10 degrés/min et dans l'atmosphère Nz. Les spectres d'absorption UV-VIS des échantillons ont été obtenus avec un spectromètre Lambda 35 (Perkin Elmer, Waltham, MA, USA) et les échantillons ont été dispersés dans de l'eau déminéralisée. Un instrument de microscope électronique à balayage Merlin (SEM) (ZEISSCo.Ltd., Jena, Allemagne) a été utilisé pour observer la morphologie de la dispersion de la charge dans la surface de fracture de la matrice de caoutchouc. Les caractéristiques de vulcanisation des composés SBR ont été réalisées sur un rhéomètre à rotors UR-2030(U-CAN DYNA TEX INC., Taipei, Taiwan).acheter cistancheDes tests de déchirure et de traction ont été effectués sur un instrument U-CAN UT-2060 (U-CAN DYNA TEX INC., Taipei, Taiwan) selon la norme ISO 37-2005. La densité de réticulation des échantillons a été mesurée par la méthode de gonflement à l'équilibre comme indiqué précédemment [25].bioflavonoïdesL'analyseur mécanique dynamique (DMA) a été mesuré avec un analyseur mécanique dynamique TA Q800 (TA Instruments, Shanghai, Chine) de -80 degré à 80 degrés par 2 degrés/min. Pour le test de vieillissement UV, les composites SBR ont été placés dans une machine de test de vieillissement UV (Dongguan Zhenglan Precision Instruments Co., Ltd., Dongguan, Chine) pendant 1, 2 et 3 jours à 50 degrés. L'intensité du rayonnement UV était de 0,83 W/m².

La transition vitreuse des composites SBR et SBR/silice-s-TP purs a été détectée par NETZSCH DSC204F (NETZSCHGroup, Selb, Allemagne). Tout d'abord, les composites étaient isothermes à -80 degré pendant 5 min, puis chauffés à 30 degrés à une vitesse de 10 degrés/min sous un flux de Nz. Ensuite, les paramètres expérimentaux ont été attribués à l'étape de capacité calorifique △Cpn et à la fraction pondérale de la couche de polymère immobilisée Xim [26-28]. △Cpn et Xim ont été calculés comme suit :

où ACpo et △Cp étaient le saut de capacité thermique dans la région de transition vitreuse des composites polymères non chargés et chargés [29-31]. w était la fraction pondérale de charge dans les mélanges de caoutchouc.

Cet article est extrait de où ACpo et △Cp étaient le saut de capacité thermique dans la région de transition vitreuse des composites polymères non chargés et chargés [29-31]. w était la fraction pondérale de charge dans les mélanges de caoutchouc.